标识“src=

国际分析化学杂志
PDF
国际分析化学杂志/2020/文章

研究文章|开放获取

体积 2020 |文章ID. 8864144 | https://doi.org/10.1155/2020/8864144

Mohadese Biabani，Azizollah Nezhadali，Ahmad Nakhaei，Hossein Nakhaei那 “三聚氰胺识别:分子印迹聚合物对食品样品中三聚氰胺的选择性和敏感性测定“，国际分析化学杂志那 卷。2020那 文章ID.8864144那 10 页面那 2020． https://doi.org/10.1155/2020/8864144

三聚氰胺识别:分子印迹聚合物对食品样品中三聚氰胺的选择性和敏感性测定

Mohadese Biabani那1 艾兹罗拉内扎达尔那1 Ahmad Nakhaei那2 和 Hossein Nakhaei.3.

1Capame Noor University，P.O.化学系。框19395-4697，德黑兰，伊朗

2伊朗马什哈德伊斯兰阿扎德大学马什哈德分校青年研究人员和精英俱乐部

3.健康促进研究中心，扎黑丹医科大学，扎黑丹，伊朗

学术编辑：阿-
已收到 19月19日
修改 2020年10月05
公认 2020年10月20日
发表 04年11月2020年

抽象的

在该研究中，构造敏感和选择性传感器以使用分子压印聚合物（MIP）技术来测量三聚氰胺（MEL）。化学和电化学技术用于构建MIP和定量测量。用GO-FE修改了构造的传感器3.O.4.@sio.2纳米复合材料。采用统计方法筛选和优化因素，包括Plackett-Burman设计(PBD)和中心复合设计(CCD)。在优化条件下，MIP传感器的线性范围为5.0 × 10-7至1.0 × 10-5M梅尔Concentration with a correlation coefficient (R.2）0.9997。获得的检测极限（0.028 µM)，反应重复性高(RSD为2.15%，N= 4)。该电化学传感器对食品样品中MEL的测定结果良好。

1.介绍

三聚氰胺(MEL) (方案1)，为有机化合物，分子式为C3.H6.N6.，其含有67％的氮气质量。MEL可以与甲醛和其他试剂合并以生产三聚氰胺树脂。这些树脂是特性耐用的热固性塑料，用于高压装饰层压板和干擦板。MEL泡沫用作绝缘，隔音材料和聚合物清洁产品。此外，它用于粘合剂，涂料，永久织物，纺织品饰面，玷污抑制剂，纸涂层和肥料混合物[1］．因为它具有蛋白质的性质，有时是非法添加到食品，如宠物食品，液体牛奶，酸奶，鸡蛋，冷冻甜点，粉末牛奶，谷物产品，糖果，蛋糕和饼干，蛋白质粉末以及一些加工食品增加表观蛋白质含量。摄入MEL可能导致生殖损伤，或膀胱或肾结石和膀胱癌。当吸入或与皮肤或眼睛接触时，它也是一种刺激性。联合国食品标准体已将粉末婴幼儿配方允许的最大量的MEL设置为1mg / kg，其他食物和动物饲料中允许的化学物质的量为2.5 mg / kg。虽然没有法律约束力，但水平允许各国禁止进口产品过多的MEL水平[2-4.］．
方案1
三聚氰胺（MEL）的结构。

描述各种分析方法用于测定不同样品中的非常低量的MEL，包括气相色谱[5.]，毛细管区电泳[6.]、高效液相色谱法[7.[逆相高效液相色谱，具有固相萃取[8.］．虽然这些方法已经成功应用，但它们昂贵、耗时，并且需要很高的技能。相反，电化学方法是一种简单、快速、廉价和有用的研究工具，可以研究大范围的分子，它们可能是一种有趣的替代其他仪器技术。MEL是一种非电活性分子，但是使用一些电活性物质，称为探针，电化学方法可以用来测量MEL [9.］．[Fe（CN）6.]3-/ [Fe（CN）6.]4-溶液是一种常用的非电活性分子的电化学指示剂[10］．

分子印迹聚合物是近年来出现的一种有效的分离方法。MIP是在模板分子存在的情况下，通过功能单体和交联单体的同时聚合合成的，作为一种强大的、灵敏的、选择性的吸收剂，用于识别和测量模板分子。mip具有成本低、物理化学稳定性好、选择性高、操作简单等优点。11-15］．MIPS已广泛用于固相提取[16色谱分离[17]，药物释放[18[反应催化剂[19、酶模拟物[20.]、癌症生物标记物及病毒[21]和传感器[22-24］．沉淀聚合制备MIP是一种比较常用的方法，因为在这种方法中，可以获得形状规则的MIP微球，并且聚合物链可以单独生长成微球。该方法不需要任何致孔剂，操作简便、快速。由于构建MIP的化学方法和测定的电化学方法具有不可思议的优势，它们的组合可以成为实现一种新的选择性和敏感性技术的智能工具[25-27］．吡咯是一种有趣的功能单体，因为它适合在自然pH范围内，其聚合物易于制备，具有很高的化学和电化学稳定性[28-30.］．低电导率是MIP传感器的最常见问题，导致电子传递和低灵敏度降低。它是因为在电极表面上形成厚的聚合物膜。通过用纳米颗粒的覆盖覆盖物来增强传感器的灵敏度和性能[31.这种结构导致了高的表面体积比，这导致了每重量单位聚合物表面积的增加。此外，由于MIP/纳米粒子的几何特性，目标分子进入聚合物空腔的渗透增加，从而使传质速率加快[32.-36.］．纳米材料如碳纳米管（CNT），石墨烯氧化物（GO）和金属氧化物纳米颗粒如ZnO，Fe3.O.4., CuS、SiO2和tio.2适用于提高mip的选择性和灵敏度。此外，核壳纳米结构是一种新型的纳米材料。在这些纳米结构中，一个纳米粒子被另一个纳米粒子包裹。核壳纳米粒子的许多性能都比单纳米粒子更有效和改进。由于这些纳米结构的独特性能，包括独特的机械、光学和热性能，核壳纳米颗粒的使用近年来不断增加[37.那38.］．在这些结构中，壳用于保护核心颗粒免受物理和化学变化。壳体的另一种潜在目的是改善芯颗粒表面的活性以及稳定性和散射。通过表面涂层，核心颗粒可以具有诸如壳颗粒的磁性，光学和催化性质[39.-41.］．在本工作中，利用核壳纳米粒子，利用溶胶-凝胶法，对铁的表面3.O.4.沉积在去纳米颗粒上的纳米颗粒用一层SIO涂覆2纳米粒子，最后是GO-Fe3.O.4.@sio.2纳米复合材料。

本文研制了一种测定MEL的电化学传感器。首先,化学聚合吡咯进行了在梅尔的存在,然后,通过移除MIP的梅尔·孔,它沉积在Pt的裸电极构建电化学传感器的选择性和敏感microsolid-phase预选传感器梅尔的决心。采用Plackett-Burman设计(PBD)和中心成分设计(CCD)等多因素技术分别筛选和优化影响MEL提取性能和测定性能的因素。

2.结果和讨论

循环伏安法（CV）是一种可逆电化学技术，用于研究电活性物质的电化学行为。然而，对于非电子式物种，一些电活性材料用作探针。Fe（CN）的解决方案6.4-和Fe（CN）6.3-是分析过程中最常用的探针之一[42.］．在目前的工作中，MIP / GO-FE的氧化电流3.O.4.@sio.2/ PT电极作为0.3M的[Fe（CN）的0.3M溶液中的工作电极6.]4-和(Fe (CN)6.]3-在加载MEL标准溶液中加载电极之前测量（一世P.）.加载MIP/GO-Fe后3.O.4.@sio.2/ Pt电极具有MEL的标准溶液，氧化电流（I米兰理工大学管理学院[Fe（CN）的0.3米溶液6.]4-和(Fe (CN)6.]3-测量并氧化电流降低（δ一世 = 一世P.-一世米兰理工大学管理学院计算为捕获在印迹聚合物孔中的MEL分子的量。

２.１.实验设计
2.1.1。筛选重要因素

为了最大限度地提高从给定的一组实验运行中接收的信息的量和准确性，将输入变量的变化与δ的变化联系起来的计划的实验序列一世被设计。这种实验设计促进了研究如何在不同的可变环境下改变和交互。PBD设计作为筛选实验的巨大价值，识别有效因素并减少了运行的数量[43.］．在目前的工作中，选择了九个因素进行调查，这是Go-Fe的数量3.O.4.@sio.2(g) (A)， [PY]/[MEL] (B)，萃取溶剂(C)， FeCl的用量3.（g）（d），聚合溶液（r.p.m.）（e），MIP / GO-FE的搅拌速率3.O.4.@sio.2（g）（f），聚合时间（h）（g），搅拌率加载溶液（R.p.m）（h）和加载时间（min）（j）。对于每个变量考虑了低水平和高水平。为九个因素进行了PBD设计，由12个随机运行组成。桌子1给出了12步PBD设计的实验结果。
运行订单 一种 B. C D. E. F G H j ∆一世（μ一种）
1 0.6 15 乙腈 0．3 150. 0.005. 24 500 10 21.71
2 0.6 25 甲醇 0．8 150. 0.005. 12 500 10 19.53
3. 0．2 25 乙腈 0．3 450. 0.005. 12 200. 10 19.70
4. 0.6 15 乙腈 0．8 150. 0.05 12 200. 5. 18.80.
5. 0.6 25 甲醇 0．8 450. 0.005. 24 200. 5. 19.64
6. 0.6 25 乙腈 0．3 450. 0.05 12 500 5. 19.79
7. 0．2 25 乙腈 0．8 150. 0.05 24 200. 10 18.67
8. 0．2 15 乙腈 0．8 450. 0.005. 24 500 5. 21.41
9. 0．2 15 甲醇 0．8 450. 0.05 12 500 10 19.81
10 0.6 15 甲醇 0．3 450. 0.05 24 200. 10 21.37
11 0．2 25 甲醇 0．3 150. 0.05 24 500 5. 18.63
12 0．2 15 甲醇 0．3 450. 0.005. 12 200. 5. 18.76
表格1
PB实验设计矩阵的结果。

数据1（a）和1（b）说明了PBD设计的主要效果的标准化Pareto图和伏安响应的主效应图在95％置信水平下 那分别。帕累托图显示了B, E的影响那G因子对分析过程最重要。主效应图δ一世显示每个因素的有效水平。因此，高水平的低级和E和G因子的B因子对实验产生了更多的影响，并且需要更准确地优化。

(一)“N一种me=
(一)
(b)“N一种me=
(b)
图1
(a)帕累托图;(b)主要效果图。
2.1.2。优化

CCD是一种简单而有用的设计，用于优化各种经验有效因素[44.］．通过PBD设计筛选后，进行了具有20个运行的三级CCD，以优化该过程。结果显示在表格中2对于每个实验。
运行订单 B. E. G ∆一世（μ一种）
1 10 300 0.03 20.43
2 20. 300 0.03 23.38
3. 10 600 0.03 20.32
4. 20. 600 0.03 26.60
5. 10 300 0.07 29.22
6. 20. 300 0.07 22.17
7. 10 600 0.07 26.01
8. 20. 600 0.07 21.87
9. 15 450. 0.05 22.78
10 15 450. 0.05 22.84
11 15 450. 0.05 25.46
12 15 450. 0.05 26.11
13 10 450. 0.05 25.01
14 20. 450. 0.05 27.77
15 15 300 0.05 25.73
16 15 600 0.05 25.63
17 15 450. 0.03 25.32
18 15 450. 0.07 25.38
19 15 450. 0.05 25.73
20. 15 450. 0.05 25.87
表2.
CCD基质和实验结果。

该分析的目的是增加δ一世，这是捕获压印聚合物孔中的MEL分子量的量度。基于回归分析获得以下等式：

使用差异分析（ANOVA），呈现在表中3.，分析了统计结果的验证。R.2和R.2adj.对于型号获得99.29％和98.65％ 那分别。缺乏适合 值为0.171。通过响应面优化，得到最佳工艺条件为11.8和300转/分。B、E、g因子分别为0.07 g。
源 DF.一种 轮廓分明的党卫军B. 轮廓分明的女士C F价值 价值
线性 3. 13.136 4.3788 59.49 0.001
正方形 3. 27.170 9.1495 124.30. 0.001
相互作用 3. 62.467 20.8224 282.89 0.001
缺乏契合 5. 0.524 0.1049 2.48 0.171
纯粹的错误 5. 0.212 0.0424
总计 19 103.788
一种自由程度;B.调整平方和;C调整意味着广场。
表3
通过响应面设计得到的数学模型的方差分析结果。
2.1.3。表面特征

Go-Fe的形态学结构3.O.4.@sio.2纳米复合物（图2（a）），MIP / GO-FE3.O.4.@sio.2（数字2 (b)），尼克斯/去FE3.O.4.@sio.2（数字2 (c)通过扫描电子显微镜（SEM）研究。数字3.显示非晶态氧化石墨烯铁的图像3.O.4.@sio.2放大50000倍的纳米复合材料。数字2 (b)显示孔网络的均匀印迹聚合物薄膜，该孔已经蔓延到了Go-Fe的表面3.O.4.@sio.2纳米复合材料。SEM图像（图2 (b)和2 (c)）展示MIP / GO-FE之间的显着形态学差异3.O.4.@sio.2和nip / go-fe3.O.4.@sio.2， 分别。聚合条件，例如[Py] / [Mel]，聚合溶剂，聚合时间，对压印聚合物有效[45.］．MIP的SEM成像清楚地表明了不规则的形态，便于模板分子与聚合物的快速结合[46.］．MIP / GO-FE的表面3.O.4.@sio.2表现出比NIP / GO-FE更多的孔隙率3.O.4.@sio.2(数据2 (b)和2 (c)）.聚合溶液中的MEL的存在导致MIP膜中的孔形成并改变聚合物的形态[47.］．

(一)“N一种me=
(一)
(b)“N一种me=
(b)
(c)“N一种me=
(c)
图2.
(a) GO-Fe的SEM图像3.O.4.@ SiO2，（B）MIP / GO-FE3.O.4.@sio.2、(c)和NIP/GO-Fe3.O.4.@sio.2．

图3.
0.3米探针溶液的CV伏安图在表面（a）卸载的MIP / GO-FE3.O.4.@sio.2/Pt， (b)负载NIP/GO-Fe3.O.4.@sio.2/Pt， (c)加载MIP/Pt， (d)加载MIP/GO-Fe3.O.4.@sio.2/ Pt。
2.1.4。成型效果

为了研究MIP表面上的孔的存在，表面卸载MIP / GO-FE的0.3M探针溶液的CV伏安图3.O.4.@sio.2/ pt（a），装载镍氢/ go-fe3.O.4.@sio.2/ pt（b），装载mip / pt（c），加载mip / go-fe3.O.4.@sio.2研究了-0/500至0/500 V的潜在范围的/ Pt（d）。结果如图所示3.．为此目的，MIP/GO-Fe3.O.4.@sio.2/ PT传感器根据最佳条件制造。在加载MEL之前，将其浸入0.3μm探针溶液中，并记录其循环伏安图（a）。然后，在最佳条件下装载传感器，并再次记录0.3M探针溶液的循环伏安图（D）。通过比较（a）和（d），可以发现当壁腔是空的，fe2＋和fe.３＋离子可以容易地渗透到电极表面并被氧化并复苏，但在（D）中的电流急剧下降显示在加载传感器后堵塞的腔。在聚合过程中产生的空腔在形状，大小和官能团方面与MEL分子完全一致。通过比较（d）和（b），模塑效果是众所周知的。换句话说，在聚合过程中，由于N-H族单体和NH之间的氢键，形成Py-MEL的复合物2MEL分子的基团。结果，MEL分子由于与PY单体在聚合物组织中形成氢键而被捕获，这增加了MIP的孔隙率。因此，加载后，铁的渗透2＋和fe.３＋离子进入电极表面将小于辊隙。（d）和（c）的比较显示了MIP与GO-FE的修改3.O.4.@sio.2纳米复合材料并展示了Go-Fe的作用3.O.4.@sio.2纳米复合材料在增加聚合物表面积时。换句话说，Go-Fe3.O.4.@sio.2在PT电极的壁和表面之间形成介质层，并增加电极的表面积以进行电化学方法。另外，它增加了电极的电导率，并促进了改进电极表面的电子转移过程[48.］．

2.1.5节讨论。数据的价值

为了研究该传感器的分析响应对MEL浓度的依赖关系，在最优条件下用MIP/GO-Fe测定了不同浓度的MEL3.O.4.@sio.2/ Pt电极。校准曲线显示动态线性范围从5.0×10-7至1.0 × 10-5M梅尔(图4.），具有线性回归方程： 在哪里C梅尔是梅尔浓度和δ一世（µa）是差异一世P.和一世米兰理工大学管理学院伏安阳极峰值电流。相关系数为0.9997。将MEL的检出限为0.028 µM.研究了MIP / GO-FE3O4 @ SiO2 / Pt电极的可重复性，δ一世使用相同的电极测定。MIP / Go-Fe3O4 @ SiO2 / Pt电极的可重复性和再现性在一天内重复测量相同的传感器，分别用不同的传感器重复测量。2.15％的相对标准偏差（RSD％）（N = 4) and 6.43% (N = 4) were obtained for repeatability and reproducibility, respectively. Interday stability of the sensor was investigated, and the current response was measured; the current was unaltered, and a decrease of 9.27% in the current response occurred after the 4th day. These results indicate that the electrode has an acceptable reproducibility and long-term stability, which make it attractive for fabrication of electrochemical sensors.

(一)“N一种me=
(一)
(b)“N一种me=
(b)
图4.
(a) MEL在不同浓度下的校准曲线;(b) MIP/GO-Fe的循环伏安图3.O.4.@sio.2/ pt电极在加载后用不同的解决方案（一种：8 μ米，B.：5 μ米，C: 2.5μ米，D.: 1μ米，E.：0.5 μM,F：0.1 μM）在0.3米探针溶液中的MEL。
2.1.6。MIP/GO-Fe3O4@SiO2/Pt电极的选择性

为了评估所提出的传感器选择性，δ一世研究了含有2.0×10的溶液-6M MEL和不同浓度的每种干扰分子，如精氨酸，半乳糖，葡萄糖，麦芽糖，rabepazole和氟戊胺。桌子4.显示了在干扰分子存在时MEL的测量结果。结果证实了MIP/GO-Fe的选择性3.O.4.@sio.2/用于与干扰物质相关的MEL的Pt电极。
干扰分子 梅尔：干扰分子 检测电流响应变化为2.0 × 10-6M梅尔 恢复 （％）
精氨酸 1：1 -0.421 88.16
1：2 -0.133. 96.27
1：4 −0.224 93.72
半乳糖 1：1 +0.039. 101.10
1：2 -0.309 91.33
1：4 -0.338 90.50
葡萄糖 1：1 −0.100 97.19.
1：2 -0.234 93.43
1：4 +0.098 102.77
麦芽糖 1：1 −0.462 87.02
1：2 −0.322 90.96
1：4 -0.257 92.79
拉比布拉唑. 1：1 −0.230 93.54
1：2 −0.328 90.80
1：4 -0.421 88.16
氟伏沙明 1：1 -0.261 92.65
1：2 -0.002 99.41
1：4 +0.260 107.31
表4.
传感器MEL的选择性（2.0×10-6M)存在干扰分子。
2.1.7。食物样品分析

标准添加法是分析化学中常用的一种定量分析方法，将标准直接添加到分析样品的等价物中。该方法用于样本矩阵对分析信号也有贡献的情况，这种情况称为矩阵效应，因此无法使用传统的校准曲线方法来比较样品和标准品之间的分析信号。在本程序中，三个解决方案包含2µM的MEL和不同量的MEL标准溶液(0,2,4)，用去离子水稀释至10 mL。然后，将该传感器用于MEL的预浓缩和测定。数字5.显示任何食物样品的校准曲线。桌子5.显示牛奶，酸奶，奶酪和面团样品中MEL的测量结果。在优化条件下，每次分析重复三次。分析的食物样品的恢复（％）显示出良好的效果（92.5-104.5％）。

(一)“N一种me=
(一)
(b)“N一种me=
(b)
(c)“N一种me=
(c)
（d）“N一种me=
（d）
图5.
（a）牛奶，（b）酸奶，（c）奶酪和（d）面团的校准曲线。
样本 梅尔(µM） 发现的平均梅尔（µM） 恢复 （％）
牛奶 0. 没有检测到 −
2.0 2.09 104.5
酸奶 0. 没有检测到 −
2.0 2.03 101.5
奶酪 0. 没有检测到 −
2.0 1.85 92.5
面团 0. 没有检测到 −
2.0 1.95 95.0
表5.
食品样品分析中MEL的测定结果。

3.实验

３.１.化学药品和试剂

氯（III）氯化物（99-102％），铁（II）氯化铁（99.9999超高），盐酸酸（37％），氨（99.5％），吡咯（≥97％），甲醇（99.9％），乙酸（99.5％），乙醇（85％）购自Merck（德国达尔马斯特达特）。西格玛-Aldrich购自Sigma-Aldrich购买硫氰酸钾（99％）（99％），六氰基甲甲酸钾（III），三水合丙酸钾（99.95％），三聚氰胺（99％）和氢氧化钠（98％）。去纳米粒子（> 95％）和SiO2（˃99％）纳米颗粒购自伊朗纳米材料先锋公司（Mashhad，伊朗）。

3.2。仪器

用三极系统进行电化学研究：MIP / GO-FE3.O.4.@sio.2/Pt、铂丝和Ag/AgCl(饱和KCl)分别作为工作电极、对电极和参比电极。使用Autolab PGSTAT 12恒电位器-恒电流仪(Ecochemie, The Netherlands)进行伏安测量。传感器的表面评价采用扫描电子显微镜(SEM)在牛津S360扫描电子显微镜(英国)。GO-Fe的超声处理3.O.4.@sio.2是使用Hielscher超声波浴室处理器（UTR200，德国）进行的。在萃取过程中，振动筛KS130 EKE（德国）在萃取过程中摇动含有聚合物和装载溶液的提取柱。

3.2.1。Go-Fe的合成3.O.4.@sio.2纳米复合材料

GO-Fe3.O.4.@sio.2纳米复合材料以两步制备。在第一步，Go-Fe3.O.4.基于化学共沉淀法合成纳米复合材料[48.如下：将0.5g将粉末在70℃下加入100ml蒸馏水中并使用磁磁铁搅拌。然后，混合物为16.0g feCl3..6H2O和0.8 g FeCl2.4h2将O在70℃下加入上述混合物中。然后，通过氨溶液将所得悬浮液的pH调节至12。将混合物在70℃下搅拌1小时。然后，在冷却后，得到的黑色沉淀用蒸馏水和乙醇洗涤三次，并在60℃下干燥6小时。在第二步，2.0克Go-Fe3.O.4.将纳米复合材料加入到400ml蒸馏水中，在8℃下搅拌30min。随后，用4.22 g SiO回流2小时，得到40 mL硅酸盐溶液(1.0 M)2，将2.0g NaOH，80℃下的40ml蒸馏水加入初始溶液中。使用HCl将所得溶液的pH调节至6.0并在80中回流°C 6小时。用磁体分离得到的沉淀，用蒸馏水洗涤，在60°C下干燥2小时。

3.2.2。制造壁架/ of3.O.4.@sio.2纳米复合材料

用于合成MIP / GO-FE3.O.4.@sio.2纳米复合材料，0.6 g GO-Fe3.O.4.@sio.2纳米复合材料在5 mL乙腈中分散10 min。然后在上述悬浮液中加入0.012 mL吡咯作为功能单体，0.0006 g MEL作为模板分子。然后是0.3 g FeCl3.作为引发剂加入并在300 r.p.m中加入12小时。之后，使用磁铁收集黑色沉淀物，用去离子水洗涤。然后，通过硫氰酸钾进行引发剂去除试验。为了从聚合物结构中除去MEL，通过2：8（v / v）乙酸产生的黑色固体聚合物：彻底洗涤甲醇溶剂，直到在238nm波长UV处达到小于0.005的提取溶液的吸光度。之后，MIP / GO-FE3.O.4.@sio.2纳米复合材料在60°C下干燥2小时。对于非印迹聚合物(NIP)的制备，在没有MEL的情况下进行聚合。

3.2.3。制造壁架/ of3.O.4.@sio.2/ Pt电极

制作MIP / GO-FE3.O.4.@sio.2/ Pt电极，将0.07g纳米复合材料分散在1.0ml乙醇中，并与Pt电极的表面接触。将电极在室温下干燥。然后，将所得电极用作电化学测量中的工作电极。

3.3。电解质测量

在0.3 M的[Fe (CN)溶液中三电极系统中进行了伏安测量。6.]4-和(Fe (CN)6.]3-．CV循环以8.0mV / s的扫描速率从-0.5 V至+ 0.5V记录，施加0.00405V的台阶电位，并在室温下调制幅度0.4995V。

3.4。样品制备

为了评价该方法的准确性，将1.0 g食品样品(牛奶、酸奶、奶酪和面团)加入MEL标准溶液，使MEL的工作浓度为0.0、2.0和4.0μm）。将该样品置于5 eppendorf安全锁定的微量离子管中，包括4ml乙腈，然后涡旋10 s，最后超声处理30分钟。之后，将混合物以2500 r.P.M离心。5分钟消除血清蛋白质。将澄清溶液转移到体积烧瓶中并使用去离子水固定至10mL [49.］．

4。结论

本文研制了一种测定MEL的电化学传感器。在MEL存在下进行吡咯的化学聚合，然后通过从MIP孔中除去MIP，沉积在裸PT电极上，以将电化学传感器构建为选择性和敏感的微弱相相预浓缩传感器梅尔。用多元优化方法进行有效因素及其优化的筛选。该传感器用于分析牛奶，酸奶，奶酪和面团样品。值得注意的是，快速且易于更新的电极更新，孵化时间短，检测极限的特点（0.028 µm），宽范围（5.0×10-7至1.0 × 10-5 M), good repeatability (RSD 2.15%) and reproducibility (RSD 6.43%), simple fabrication, and low cost are the predominant advantages of the proposed sensor over the other existing methods of MEL analysis. The comparison between the analytical characteristics of the present sensor and some pervious reported technique for the determination of MEL is listed in Table6.[7.那50.那51.］．
技术 检测方法 线性范围（m） lod（µM） 参考
HPLC. 紫外线 7.9×10-6 − 6.3 × 10-4 0.79 [7.]
离子选择性电极 电位测量 5.0×10-6 − 1.0 × 10-2 1.6 [50.]
气相色谱法 质谱 4.0×10-7−1.58 × 10-5 0.08 [51.]
米兰理工大学管理学院 简历 5.0×10-7 − 1.0 × 10-5 0.0028 这项工作
表6.
不同技术的比较对MEL的测定。

数据可用性

没有数据用于支持这项研究。

的利益冲突

提交人声明有关本文的出版物没有利益冲突。

致谢

作者愿对研究办公室，MASHHAD BRONG，Payame Noor University，Mashhad，伊朗进行诚挚的感谢，以获得这项工作的财务支持。

参考文献

  1. S. Bizzari和K. Yokose，三聚氰胺，在：化学经济学手册，Sri Consulting Inc.，Fairfax，VA，美国，2008年。
  2. A. Pizzi和K.L.Mittal，粘合技术手册，修改和扩展，CRC印刷机，博卡拉顿，佛罗兰州，美国，2003年。
  3. Y.-c.Tyan，M.-h.杨，S.-B。Jong，C.K.王，J. Shiea，“三聚氰胺污染”分析和生物分析化学，卷。395，没有。3，pp。729-735，2009。查看在：出版商网站|谷歌学术
  4. Z. Chen和X. Yan，用二极管阵列检测通过毛细管电泳同时测定三聚氰胺和5-羟甲基糠醛，“农业和食品化学杂志，卷。57，没有。19，PP。8742-8747，2009。查看在：出版商网站|谷歌学术
  5. “基于反相液相色谱-质谱法的三聚氰胺高灵敏度检测”，科学通报，卷。54，没有。5，pp。732-737，2009。查看在：出版商网站|谷歌学术
  6. H. A. Cook，C.W.Klampfl和W.Buchberger，“用电喷雾电离质谱检测用毛细管区电泳分析三聚氰胺树脂”，“电泳第26卷第2期7-8, pp. 1576-1583, 2005。查看在：出版商网站|谷歌学术
  7. G.Venkatasami和J. R. Sowa Jr.“一种快速，乙腈，无HPLC方法，用于测定婴儿配方中的三聚氰胺”，Analytica Chimica Acta，卷。665，没有。2，pp。227-230，2010。查看在：出版商网站|谷歌学术
  8. 朱林，徐光，魏飞，杨军，胡清，“高效液相色谱-印迹搅拌棒吸附萃取法测定奶粉中三聚氰胺”，胶体与界面科学杂志， vol. 454, pp. 8-13, 2015。查看在：出版商网站|谷歌学术
  9. Y.李，J.Xu和C. Sun，“化学传感器和生物传感器用于检测三聚氰胺”RSC进步，卷。5，不。2，pp。1125-1147，2015。查看在：出版商网站|谷歌学术
  10. 曹强，赵辉，何勇等，“以非聚集Au-NPs为探针的氢键诱导比色法检测三聚氰胺，”生物传感器和生物电子学，第25卷，第2期12, pp. 2680 - 2685,2010。查看在：出版商网站|谷歌学术
  11. Alizadeh和L. Allahyari，“通过使用掺入纳米普萘洛尔 - 压印聚合物的碳浆料电极”高度选择性测定普萘洛尔的致癌衍生物，“电杂物acta，卷。111，pp。663-673，2013。查看在：出版商网站|谷歌学术
  12. A. Nakhaei和S. Ramezani，“新的抗菌Zn（II）复合物的”综合，表征和理论研究由咪唑制备的新的荧光席夫碱[4'，5': 3、4]苯并异恶唑(1、2 c),“伊朗化学与化学工程杂志第38卷第2期4，第79-90页，2019。查看在：谷歌学术
  13. D. Kumar和B. B. Prasad，“用于c反应蛋白定量分析的多壁碳纳米管分子印迹聚合物修饰丝网印刷碳电极”，传感器和执行器B：化学，卷。171-172，pp。1141-1150,2012。查看在：出版商网站|谷歌学术
  14. A. Nakhaei, A. Davoodnia和S. yade保加利亚，“Nano-Fe3O4@ZrO2-SO3H作为在普通或磁化水中绿色合成氟喹诺酮类化合物的高效可回收催化剂，”伊朗催化杂志，第8卷，第2期1, pp. 47-52, 2018。查看在：谷歌学术
  15. M. B. Gholivand, M. Torkashvand，和G. Malekzadeh，“基于计算设计的分子印迹聚合物的电化学传感器的制造，用于测定食品样品中的氰嗪，”Analytica Chimica Acta，卷。713，pp。36-44,2012。查看在：谷歌学术
  16. S.GE，M. Yan，X. cheng等，“在线分子印迹固相萃取流动注入荧光传感器，用于测定动物组织中氟苯醇，”中国药物和生物医学分析杂志CHINESE，卷。52，没有。4，p。615年，2010年。查看在：出版商网站|谷歌学术
  17. S. M.Borisov，T. Mayr，G. Mistlberger，K. Waich，K. Koren和P.Chojnacki，“沉淀为一种简单而多功能地制备光学纳米化学传感器的方法”，“talanta.，卷。79，没有。5，pp。1322-1330，2009。查看在：出版商网站|谷歌学术
  18. 胡建军，戴海华，曾玉英等，“一种基于交联剂的聚(离子液体)对4-壬基酚的电化学检测，”纳米材料，卷。9，p。513,2019。查看在：出版商网站|谷歌学术
  19. L. Li，T. Xue-Cai，Z. Dan-Dan，W.Lin，L.Fu-Hou和H. Zai-Yin，中国大学化学研究，elestvier，阿姆斯特丹，荷兰，2012年。
  20. M. Salgarello，G.Visconti和L.Barone-Adesi，“与非茂物螺纹联系的Condercareolar Suture：个人经历”审美整形手术，第37卷，第2期5, p. 1061, 2013。查看在：出版商网站|谷歌学术
  21. Y. Barone-Adesi，Z. Zhang，V.Jain等，“，基于表面分子印迹的电位传感器：癌症生物标志物和病毒的检测，”传感器和执行器B：化学，第146期。1, p. 381, 2010。查看在：出版商网站|谷歌学术
  22. B. B.Prasad，R. Madhuri和M.P.Itwari，“用于叶酸的基材选择性电化学感应的印迹聚合物 - 碳固结复合纤维传感器”生物传感器和生物电子学，第25卷，第2期9，p。2140,2010。查看在：出版商网站|谷歌学术
  23. E. Kazemi, A. Davoodnia, A. Nakhaei, S. Basafa，和N. Tavakoli-Hoseini，“研究四水合物硫酸铈(IV)作为一锅多组分合成多氢喹啉的可重复使用和多相催化剂的效果”，高级化学杂志A，卷。1，不。2，pp。96-104,2018。查看在：出版商网站|谷歌学术
  24. A. nakhaei和Z. nakhaei，“使用Fe合成氨基甲烷基萘酚3.O.4.@ZrO2-所以3.H作为高效和磁性可回收的纳米催化剂，“杂交字母，卷。7，不。3，pp。565-572,2017。查看在：谷歌学术
  25. B. B.Prasad，R.Madhuri，M.P.Itwari和P.S.Sharma，“通过印迹聚合物 - 碳复合纤维传感器”对D-和L-色氨酸的映射识别“，”talanta.，卷。81，没有。1-2，pp.187-196,2010。查看在：出版商网站|谷歌学术
  26. J. M. Kim，H.-I。Joh，S.M.Jo等，“通过静电纺丝法制备甲醇氧化方法的制备与表征，”电杂物acta，第55卷，第55期16，页4827-4835,2010。查看在：出版商网站|谷歌学术
  27. a . Nakhaei and S. yadeliang，“synthesis of 14-取代- 14h -二苯并[a, j]杂蒽衍生物的合成”，伊朗有机化学杂志，卷。9，pp。2057-2065,2017。查看在：谷歌学术
  28. M. Pumera，“碳纳米管的电化学：基础和应用，”化学 - 一个欧洲期刊，卷。15，不。20，p。4970,2009。查看在：出版商网站|谷歌学术
  29. H. Beitollahi, H. Karimi-Maleh，和H. Khabazzadeh，“用碳纳米管和新型2-(4-氧-3-苯基-3,4-二氢喹唑啉基)- n修饰的碳糊电极在去甲肾上腺素存在下的纳米摩尔和选择性测定肾上腺素'-phenyl-hydrazinecarbothioamide，“分析化学，第80卷，第2期。24, p. 9848, 2008。查看在：出版商网站|谷歌学术
  30. A. Nakhaei和Z. nakhaei，“基于碳固体酸作为高效，”杂交字母，卷。7，pp。605-611,2017。查看在：谷歌学术
  31. J.Wackerlig和P.A.Inberzeit，“分子印迹聚合物纳米颗粒在化学传感，表征和应用中，”传感器和执行器B：化学， 2015年，第207卷，第144页。查看在：出版商网站|谷歌学术
  32. E. Asadi, S. Azodi-Deilami, M. abdous, and S. Khaghani，“分子印迹纳米颗粒环丙孕酮的合成、识别和控制释放”，应用生物化学及生物技术号，第167卷。7, p. 2076, 2012。查看在：出版商网站|谷歌学术
  33. F. Canfarotta和M. J. Whitcombe，“用于光学传感的聚合物纳米颗粒”，生物技术的进步第31卷第1期8, p. 1585, 2013。查看在：出版商网站|谷歌学术
  34. A. Nakhaei，杂交字母，卷。7，不。4，pp。967-973，2017。
  35. S.Akgönüllü，H. Yavuz和A. Denizli，基于分子印迹聚合物膜的SPR纳米传感器，金纳米颗粒用于敏感性检测黄曲霉毒素B1，“talanta.，第219卷，第121219条，2020年。查看在：出版商网站|谷歌学术
  36. S. Akgönüllü， D. Battal, M. S. Yalcin, H. Yavuz, and A. Denizli，“在人工唾液中使用分子印迹聚合物涂层QCM纳米传感器快速和灵敏地检测合成大麻素JWH-018, JWH-073及其代谢物，”微型化学杂志，卷。153，p。104454,2020。查看在：出版商网站|谷歌学术
  37. A. C. Bartnik，F. W. Wiens，A. Kigel和E. Lifshitz，“PBSE / PBS核心壳量子点的电子结构”，物理评论B.， 2007年第75卷，第245424页。查看在：出版商网站|谷歌学术
  38. R. Ayşegül, S. Akgönüllü， S. Karacan和A. Denizli，“基于仿生纳米颗粒的表面等离子体共振生物传感器用于检测食品中的组胺，”化学选择，第5卷，第5683-5692页，2020。查看在：谷歌学术
  39. J.T.Ritzert，G.Minasov，R. Embry，M.J. Schipma和K.J.F.Satchell，“迅速的AMP受体蛋白”在浮游生生长和生物膜生长期间调节yersinia pestis的Quorum感应和全球基因表达，“现代生物科学计算机工具，第10卷，第5期。文章编号e02613, 2019。查看在：谷歌学术
  40. Wang y, Xu h, W. Qiang, H. Gu, and D. Shi，“non - dimensional composite nanoparticles with anisotropic surface functional，”，纳米材料杂志，卷。2009年，文章ID 620269,5页，2009年。查看在：出版商网站|谷歌学术
  41. A. Nakhaei，S. Shojaee，E. Yaghoobi和S. Ramezani，“快速和绿色合成3,4-二氢嘧啶-2（1H） - 使用纳米梭菌苯磺酸作为可回收催化剂在水中的可回收催化剂”杂交字母， vol. 7, pp. 323-331, 2017。查看在：谷歌学术
  42. P. S. Joshi和D. S. Sutrave，“循环伏安法和电化学分析简要研究”国际化工学报研究，卷。11，不。9，p。77,2018。查看在：出版商网站|谷歌学术
  43. C. R. T. Tarley, G. Silveira, W. N. L. dos Santos等，“电分析化学中的化学计量学工具:基于析因设计和响应面方法学的优化方法”，微型化学杂志，第92卷，第2期1，第58页，2009。查看在：出版商网站|谷歌学术
  44. J.Ferreira，J.P. Cheng，M. Li，L. Liu，F. Liu和X. B. Zhang，具有高特定电容的花朵镍 - 钴二元氢氧化物：调整组成和不对称电容器应用，“电解化化学杂志，卷。743，p。38,2015。查看在：出版商网站|谷歌学术
  45. B. Grunden和J.O. IrOH，“通过电化学聚合形成石墨纤维 - 聚吡咯涂层”，“聚合物第36卷第2期3，第559-563页，1995。查看在：出版商网站|谷歌学术
  46. M. Roushani，A. Nezhadali，Z. Jalilian和A.Azadbakht，“在分子印迹聚合物的基础上的新型电化学传感器的开发，在SiC纳米粒子改性玻璃电极上装饰，用于选择性测定LorataDine，”材料科学与工程:C，第71卷，第1106页，2017。查看在：出版商网站|谷歌学术
  47. S. Kunath，N. Marchyk和K. Haupt，“作为葡萄糖醛酸特异性特异的分子印迹聚合物的工具，”实验的多目标优化和设计的多目标优化和设计。talanta.，第105卷，第211页，2013。查看在：出版商网站|谷歌学术
  48. H. Beitollahi，F. G. Nejad和S. Shakeri，“Go / Fe3O4 @ SiO2核 - 壳纳米复合材料改性石墨印刷电极用于多巴胺和尿酸的敏感和选择性电化学传感”分析方法，卷。9，不。37，pp。5541-5549,2017。查看在：出版商网站|谷歌学术
  49. M. Hashemi和Z. Nazari，“基于磁性多壁碳纳米管的分子印迹聚合物的制备用于选择性分离和光度法测定牛奶样品中的三聚氰胺”，食品成分和分析， 2018年第69卷，第98页。查看在：出版商网站|谷歌学术
  50. R. Liang，R. Zhang和W.Qin，“电位传感器基于分子印迹聚合物，用于测定牛奶中的三聚氰胺，”传感器和执行器B：化学，卷。141，没有。2，p。544,2009。查看在：出版商网站|谷歌学术
  51. X. M. Xu，Y。仁，Y.Zhu等，“通过气相色谱/质谱与耦合柱分离的气相色谱/质谱直接测定三聚氰胺中的三聚氰胺，”Analytica Chimica Acta号，第650卷。1，第39-43页，2009。查看在：出版商网站|谷歌学术

版权所有©2020 Mohadese Biabani等。这是分布下的开放式访问文章创意公共归因许可证如果正确引用了原始工作，则允许在任何媒体中的不受限制使用，分发和再现。

更多相关文章

PDF 下载引用 引文
下载其他格式更多的
epub.
XML
订单印刷副本订单
意见252
下载190
引用

相关文章